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宮崎 康典; 佐野 雄一
放射線化学(インターネット), (112), p.27 - 32, 2021/11
使用済燃料再処理で発生する高レベル放射性廃液からマイナーアクチニド(MA: Am, Cm)を分離回収する抽出クロマトグラフィの技術開発を行っている。圧力損失を低減する大粒径吸着担体に対し、MAと希土類元素を相互分離する
-ヘキサオクチルニトリロトリアセトアミド(HONTA)を含浸した吸着材の安全性を評価した。
線照射後の熱的特性や吸着性能の変化、並びに水素ガスの発生量から、MAをランタニド(Ln)から分離可能な線量を1MGyに設定するとともに、分離操作において、現在の想定設備以外で冷却ユニットやオフガスユニット等の予防措置は必要ないことを示した。
宮崎 康典; 佐野 雄一; 岡村 信生; 渡部 雅之; 江夏 昌志*
QST-M-29; QST Takasaki Annual Report 2019, P. 72, 2021/03
放射性廃棄物の減容化及び有害度低減に、使用済燃料再処理で発生する高レベル放射性廃液から長寿命のマイナーアクチノイドを分離回収する固相分離技術の開発を行っている。特に、大粒径の吸着材をカラム充填することで、分離性能を維持しつつ、分離操作の安全性向上を目指した低圧損抽出クロマトグラフィを進めている。本研究では、HONTA含浸吸着材を0.01M硝酸溶液に浸漬し、線照射によるHONTAの劣化挙動を調査した。吸収線量0.51MGyの場合では劣化物が2種類であったが、吸収線量の増加によって、e.g. 2.09MGy、劣化物の種類が5種類となった。このうち、2種類は溶媒抽出では見られておらず、抽出クロマトグラフィに特有の劣化物であることが示唆された。今後、硝酸や水が関与する抽出剤の劣化機構を明らかにする。
Sr in urine sample; Rapid separation of Sr by phosphate co-precipitation and extraction chromatography, followed by determination by triple quadrupole inductively coupled plasma mass spectrometry (ICP-MS/MS)富田 純平; 竹内 絵里奈
Applied Radiation and Isotopes, 150, p.103 - 109, 2019/08
被引用回数：14 パーセンタイル：82.61(Chemistry, Inorganic & Nuclear)緊急時における作業者の内部被ばくを評価するために、尿中Sr迅速分析法を開発した。尿試料中のSrはリン酸塩共沈及びプレフィルター, TRUレジン及びSrレジンのタンデムカラムを用いた抽出クロマトグラフィーにより迅速に分離され、Sr濃度はトリプル四重極誘導結合プラズマ質量分析(ICP-MS/MS)により定量された。1mL min
の酸素リアクションガス流量でMS/MSモードにより測定したところ、50mg-Sr Lまでは、m/z=90における
Srのテーリングは見られなかった。m/z=90の干渉となるGe, Se及びZrは、化学分離により除去された。既知量のSrと1mgのGe, Se, Sr及びZrを含む合成尿(1.2-1.6L)を用いて分析法の妥当性を確認した。尿試料からのSrの分離及びICP-MS/MSによるSr測定に要する時間は約10時間、検出限界値は尿試料あたり1Bqであった。
富田 純平
ぶんせき, 2019(3), p.112 - 113, 2019/03
バイオアッセイ試料中の放射性核種分析は、従来、煩雑な放射化学分離及び放射線計測により実施されてきた。しかしながら、近年、抽出クロマトグラフィーレジンの登場やICP-MSの感度向上及び干渉除去技術の進歩により、分析が迅速・簡便化されつつある状況にある。そこで、バイオアッセイ試料分析の例として、尿中のPu同位体及びSr分析に着目し、従来及び最近開発された分析法について紹介した。尿中のPu分析法では、従来の陰イオン交換法と
線スペクトロメトリーによる分析法及び最近発表されたTEVA, UTEVA, DGA resinを使用した抽出クロマトグラフィーと高効率試料導入装置を連結したSF-ICP-MS測定によるUを高濃度に含む尿中Pu迅速分析法を紹介した。尿中のSr分析法では、従来の発煙硝酸法によるSrの放射化学分離と
線測定による分析法、TRUとSr resinによるSrの迅速分離と分離直後の線スペクトロメトリーを組み合わせた迅速分析法及びSr resinによるSrの分離とICP-MS測定を組み合わせた分析法について紹介した。
佐野 雄一; 渡部 創; 中原 将海; 粟飯原 はるか; 竹内 正行
Proceedings of International Nuclear Fuel Cycle Conference (GLOBAL 2017) (USB Flash Drive), 4 Pages, 2017/09
CPFにおいて照射済燃料から数gのMAを回収し、AGFにおいてMA含有MOX燃料を製造した後、常陽において照射試験を行うSmARTサイクル構想を進めている。本報告では、CPFで実施したMAを含むアクチニド回収に係る研究開発について、過去実施した溶媒抽出法及び抽出クロマトグラフィによるアクチニド回収技術をレビューするとともに、SmARTサイクルの一環として実施した各方法によるアクチニド回収試験の概要をまとめた。
名越 航平*; 新井 剛*; 渡部 創; 佐野 雄一; 竹内 正行; 佐藤 睦*; 及川 博史*
日本イオン交換学会誌, 28(1), p.11 - 18, 2017/01
抽出クロマトグラフィーによる高レベル放射性廃液からのマイナーアクチノイド分離回収プロセスへの適用が期待される含浸吸着材の改良を目的として、含浸吸着材の基体として用いる多孔質シリカ粒子に種々の表面処理を施すことで表面極性を変化させたTODGA含浸吸着材を作製し、硝酸水溶液中におけるNdの吸着溶離挙動を評価した。多孔質シリカ粒子の表面極性を変化させることで吸着分配係数、吸着速度、溶離性能のいずれも顕著に変化することを確認した。
星 陽崇*; Wei, Y.*; 熊谷 幹郎*; 朝倉 俊英; 森田 泰治
Recent Advances in Actinide Science, p.596 - 598, 2006/06
近年、硫黄や窒素といったソフトドナー配位子を有する抽出剤が、ランタニド(Ln)に比べ三価のマイナーアクチニド(MA=Am, Cm)に対して抽出選択性を示すことが見いだされた。Koralikらは新規の窒素ドナー配位子2,6-bis(5,6-dialkyl-1,2,4-triazinie-3-yl)-pyridine(R-BTP)がMA(III)に対して高い選択性を有することを報告している。しかしながら、R-BTPはプロトネーションにより酸性溶液中に溶解しやすいため、長鎖のアルキル基あるいは分岐分子鎖を導入することで酸性溶液中の安定性を改良した。本試験では新規のR-BTP含浸吸着剤を用いて、硝酸溶液中からのMA(III)とLn(III)の分離を検討した。分岐分子鎖を導入したR-BTP吸着剤は濃度4Mまでの硝酸溶液でAmに対して高い吸着性能を示し、分配係数は10
を超えた。
星 陽崇*; Wei, Y.*; 熊谷 幹郎*; 朝倉 俊英; 森田 泰治
Journal of Alloys and Compounds, 408-412, p.1274 - 1277, 2006/02
被引用回数：39 パーセンタイル：84.47(Chemistry, Physical)先進的湿式再処理プロセスの開発において、マイナーアクチニド(MA=Am, Cm)の分離は最も重要な課題の一つである。MAは長半減期の放射性元素であるため、核分裂生成物と分離する必要がある。しかしながら、その化学的類似性からMAとランタニド(Ln)の分離は非常に困難である。近年、SやN等のソフトな配位子を含む抽出剤がMA(III)に対して選択性を有することが見いだされた。KoralikらはN-ドナー配位子を持つ2,6-bis(5,6-dialkyl-1,2,4-triazine-3-yl)-pyridine(R-BTP)がMA(III)に対し高い選択性があることを報告している。しかし、相互に分離するには多段の分離手法が必要である。抽出クロマトグラフィーは少量の物質を処理する手段としては最も有望な分離技術の一つである。新規に粒径50
のポーラスシリカにスチレン-ジビニルベンゼンポリマー添着した担体にR-BTP抽出剤を含浸させて吸着剤を調製した。本吸着剤は吸脱着速度が速く、また、膨潤しにくいため抽出クロマトグラフィーへの利用に適している。Ln(III)とトレーサー量のAm(III)を含む模擬高レベル廃液の分離を検討した。R-BTP吸着剤を充填したカラムにより、Am(III)とLn(III)は相互に分離された。Amに対して極めて高い除染係数(
10
)が得られ、全元素が定量的に回収された。
星 陽崇*; Wei, Y.*; 熊谷 幹郎*; 朝倉 俊英; 森田 泰治
Proceedings of International Conference on Nuclear Energy System for Future Generation and Global Sustainability (GLOBAL 2005) (CD-ROM), 6 Pages, 2005/10
核燃料サイクルの開発において、再処理プロセスの経済性及び効率性の向上は最も重要な課題の一つである。特に将来の高速増殖炉システムの確立には、現行のPurexプロセスに比べコンパクトで放射性廃棄物量の少ない再処理プロセスの開発が強く望まれている。著者らは使用済みFBR-MOX燃料の再処理プロセスとして、新規湿式再処理プロセス「ERIXプロセス」を提案している。本プロセスは(1)陰イオン交換体によるPd除去工程,(2)電解還元による原子価調整工程,(3)陰イオン交換体によるU, Pu, Npの回収工程,(4)マイナーアクチニド分離工程から構成される。本研究ではマイナーアクチニド分離工程について検討した。
峯尾 英章; 朝倉 俊英; 宝徳 忍; 伴 康俊; 森田 泰治
Proceedings of GLOBAL2003 Atoms for Prosperity; Updating Eisenhower's Global Vision for Nuclear Energy (CD-ROM), p.1250 - 1255, 2003/11
次世代核燃料サイクルのための高度化湿式再処理プロセスを提案した。本プロセスの枢要な要素技術は、ヨウ素129分離,選択的Np(VI)還元によるNp分離及び高濃度硝酸による核分裂生成物、特にTcの分離,抽出クロマトグラフィーによるMAの分離、並びにCs/Srの分離である。溶解後のウランの分離はそれに続く抽出分離プロセスの必要容量を低減するために有効である。これらの技術のうち、NpのTBP中還元速度を測定した。その結果水相中での還元速度より小さいことがわかった。また、この結果に基づいて改良したフローシートを用いて使用済燃料試験を行った結果、90%のNpがU/Pu分配工程の手前で分離されることがわかった。
高梨 光博; 駒 義和; 青嶋 厚
JNC TN8400 2001-022, 60 Pages, 2001/03
JNC-TN8400-2001-022.pdf:1.31MB
TRUEXプロセスの数値シミュレーションコードを開発した。このコードを用いて、高レベル放射性物質研究施設(CPF)で行われた向流抽出試験におけるアメリシウムとユウロピウムの濃度プロファイルを計算した。計算の結果は実験結果とほぼ一致した。また、プルトニウム燃料センターで行われたTRUEX法を用いたAm回収試験の条件について検討し、スクラブ液中の酸濃度の低下および溶媒・逆抽出液量の低下により、逆抽出効率の向上および試験廃液の低減が可能となる条件を示した。試験条件を設定できるようにするために、計算対象成分にジルコニウム、モリブデンおよび鉄を追加し、これらの金属およびアメリシウムやユウロピウムとシュウ酸との錯体の抽出挙動に対する影響を計算コードに加えた。シュウ酸錯体の影響を考慮することにより、アメリシウムやユウロピウムなどの濃度プロファイルにおいても、水相濃度の計算値が、錯体の影響を考慮していない場合に比べて上昇した。CPFで行われた試験に対して、シュウ酸添加量とアメリシウム回収率の関係を計算により調べたところ、過去の試験で用いられたシュウ酸濃度が、処理溶液および洗浄溶液からともに0.03mol/Lであったのに対して、これをそれぞれ0.045および0.06mol/Lとしてもアメリシウムの回収率を十分高い値(99.9%以上)に維持できることが明らかになった。したがって、添加できるシュウ酸濃度には余裕があり、ジルコニウムなどの除染性をさらに高められる可能性があった。加えて、ユウロピウムを回収するプロセスフローシートにおけるシュウ酸濃度条件の設定を計算によりおこなった。
韋 悦周*; 新井 剛*; 熊谷 幹郎*
JNC TJ9400 2000-002, 80 Pages, 2000/02
JNC-TJ9400-2000-002.pdf:4.67MB
本研究は、革新的技術アイデアにより経済性の高い高速炉燃料(MOX燃料)再処理プロセスを構築することを目標に、溶媒抽出法以外の湿式分離法として、イオン交換法による再処理プロセスの成立可能性を検討することを目的としている。そのため、これまでの基礎研究で得られている知見を基に、FBR燃料サイクルの特徴を踏まえたイオン交換法を中心とする再処理プロセスを策定した。本プロセスは、高速アニオン交換体を用いるイオン交換分離主工程および高選択性含浸吸着剤を用いる抽出クロマト法によるマイナーアクチニド分離工程より構成されている。策定したプロセスについて、処理規模200tHM/yの再処理プラントにおける分離工程のケミカルフローシート、物質収支図、主要機器のリストおよび各設備の配置概念図を作成することにより、主要工程における主要物質(含主要試験、廃棄物)の物流/物量、主要機器の概念/大きさおよび数量等を明らかにした。また、経済性、資源の有効利用性、環境負荷低減性および核拡散抵抗性の観点から本プロセスと簡素化ピュレックスプロセスとの概略比較を行い、それぞれの得失を評価した。さらに、実用化プロセスとしての成立性を高めるための技術的課題を摘出した。
峯尾 英章; 松村 達郎; 竹下 功; 西沢 市王; 杉川 進; 辻野 毅*
Nuclear Technology, 117(3), p.329 - 339, 1997/03
被引用回数：1 パーセンタイル：14.48(Nuclear Science & Technology)NUCEFは、TRU(超ウラン)元素を用いた実験を行う大型の複合研究施設である。施設で発生するTRU廃棄物に対する合理的な管理は非常に重要な課題である。TRU元素を含む液体及び固体廃棄物は、主として臨界実験のための核燃料調製設備及びホットセル(セル)やグローブボックスで行われる再処理やTRU廃棄物管理の実験から発生する。NUCEFにおけるTRU廃棄物管理は区分管理を基としており、廃棄物の減容及び液体廃棄物に含まれるTRU元素の再利用を最大限に行おうとするものである。廃棄物管理システムの確立には、固体廃棄物の区分管理のための測定技術、濃縮廃液からのアメリシウム回収及び安定化技術、並びに有機廃液及びその他の廃液の減容技術の開発が必要である。これらの技術は、NUCEFで行われる研究開発の成果を応用して開発される。
峯尾 英章; 松村 達郎; 津幡 靖宏
JAERI-Tech 96-047, 42 Pages, 1996/10
NUCEFで発生する高濃度のアメリシウムを含む廃液を対象に、アメリシウムの回収、TRU廃棄物の発生量低減が可能な高度処理プロセスの開発のための研究計画をまとめた。このため、対象廃液の性状と所要分離条件を整理するとともに、文献調査をもとに、アメリシウム分離基本プロセス概念の提案とプロセス具体化上の課題の摘出及び課題解決のための実験の進め方などについて検討した。
榎田 洋一*; 和田 光二; 和田 幸男
PNC TN8410 90-050, 62 Pages, 1990/04
レーザー光を用いた核燃料サイクル技術の特徴として、次のような利点が考えられている。(1)レーザー光の波長選択性、短い波長巾およびパルス化等を利用して、対象物質の選択的励起、分離が可能となる。(2)ネプツニウムやルテニウムなどウラン・プルトニウム製品に同伴する元素の濃度プロファイルを制御できることからウラン・プルトニウムの品質管理を高度化できる。(3)酸化還元に必要な酸化還元試薬の代わりに、レーザーによって誘起される光酸化還元反応を利用するため、廃棄物量を低減できる。また、高レベル放射性廃液から、資源物質を回収する事により、廃棄物として処分される元素量を低減できる。(4)化学薬品の代わりにレーザーエネルギーを利用するので、プロセスが単純になり装置を小型化する事ができ、遠隔操作性のため新たな耐放射性機器や特殊な遠隔保守技術の開発の必要がないことにより高い経済性が得られる。(5)レーザー発生装置を、反応容器から距離的に引き離せるところから優れた遠隔操作性が得られる。これらの多くの優れた特徴を有するレーザー分離技術を群分離技術およびピュレックス法核燃料再処理工程技術等に導入することにより核燃料サイクル技術の一層の高度化を図れると期待される。そのための手始めとして、文献調査および基礎実験を実施した。まず、核燃料再処理工程に反映できるレーザー化学の適用性を探るため、プルトニウムおよびネプツニウムを使用した基礎試験を行った。今回の試験は、プルトニウム精製工程でプルトニウムに同伴してしまうネプツニウムの除去を目的とした、光酸化還元原子価調整を試み、その可能性を確認した。
米澤 仲四郎; 田村 則; 大西 寛
分析化学, 23(7), p.764 - 768, 1974/07
ダイフロン-シクリヘキサノンを固定相とし、チオシアン酸塩を含む溶液を移動相とした抽出クロマトグラフィーによりジルコニウムからハフニウムを分離した。この分離法を用い、ジルコニウムおよびジルカロイ中の0.5~200ppmのハフニウムを放射化分析によって定量した。試料とハフニウム標準を原子炉で照射し、試料を溶解する。6M塩酸溶液にして-ベンゾインオキシムで
Nbを抽出除去した後3Mチオシアン酸アンモニウム-1.5M硫酸アンモニウム-1.2M塩酸溶液にしてカラムに通し、
Hfを保持させ、Zrを溶離する。つぎにHfを2M硫酸で溶離し、その放射能を測定する。ハフニウムの平均回収率は93%で、ジルコニウムの除染係数は4
10であった。標準試料等の分析結果は他の値と比較的よく一致した。
米澤 仲四郎; 田村 則; 大西 寛
分析化学, 22(4), p.437 - 443, 1973/04
ダイフロン-メチルイソブチルケトンを固定相にした抽出クロマトグラフィーにより、多量に存在するZr、Nb、Cr、
Coなどからの
Taの分離法を検討した。この分離法を利用した放射化分析法によってジルコニウム、ジルカロイおよびニッケル基合金中のタンタルを定量した。原子炉で熱中性子照射した試料を溶解し、メチルイソブチルケトン(MIBK)を飽和したINフッ化水素酸-2N塩酸溶液にして、ダイフロン-MIBKカラムに流す。タンタルは定量的に、セリウムは多少保持されるが、ジルコニウム、ニオブなどは溶離される。カラム中のTaは過酸化水素水(1+20)で溶離し、その線スペクトルの1.05~1.55MeVのピーク面積からタンタル量を求めた。この方法を標準試料等に適用し、よい結果が得られた。
渡部 創; 中村 雅弘; 野村 和則; 中島 靖雄; 新井 剛*; 大野 真平*
no journal, ,
日本原子力研究開発機構では、廃棄物有害度低減のため、高レベル放射性廃液からのMA(Am, Cm)回収技術として抽出クロマトグラフィ法の研究開発を進めている。TODGA及びIso-Hex-BTP吸着材を用いた2段階の処理を行う工程でMAを回収するフローシートを用いて、「常陽」照射済み燃料溶解液から発生するラフィネートを対象として、カラム分離試験を実施し、高レベル廃液中から99.9%以上のMAを除去し得ることを確認した。一方、MAを吸着させたカラムからMAを高い除染係数及び回収率で回収するためには、吸着・溶離速度等の観点より吸着材の改良が必要であることが示唆された。本研究では、吸着材改良の一環として、溶媒抽出系にて観察される協同抽出効果を抽出クロマトグラフィ系に適用すべく、バッチ吸着試験、カラム分離試験、EXAFSによる錯体構造解析を実施し、抽出クロマトグラフィ系についても協同抽出効果を適用し得ることを示した。
渡部 創; 中村 雅弘; 佐野 雄一; 柴田 淳広; 野村 和則
no journal, ,
抽出クロマトグラフィ法を用いたマイナーアクチノイド(MA; Am, Cm)回収プロセスの安全性評価として、今までに吸着材の放射線分解によって発生する水素ガスの量やその排出方法等について評価を行ってきた。一方で、水素以外の放射線分解生成物については評価を行っておらず、本技術の安全性の観点より、抽出剤など有機物質の放射線劣化生成物の分離塔内部での挙動について調査が必要である。そこで本研究ではTODGA/SiO
-P吸着材等について線およびHeイオンビームを照射した際に生成する物質の調査を行い、放射線劣化挙動を調査するとともに、これらの振る舞いについて評価を行った。
渡部 創; 佐野 雄一; 小藤 博英; 竹内 正行
no journal, ,
使用済核燃料の廃棄物減容化・有害度低減を狙い、抽出クロマトグラフィ技術によるマイナーアクチニドの回収の研究を行っている。本技術で用いる吸着材は、多孔質シリカ担体に抽出剤を含浸させたものである。本研究では、スプレードライ装置を用いた、多孔質シリカ粒子の造粒を試みた。その結果、スピノーダル型分相によって多孔質化されたと考えられるシリカ粒子を得ることができた。また、造粒時の噴霧圧力を調整することで生成粒子径を制御可能であることが分かった。今後は、生成粒子径の増加と粒度分布の均一化を目標とし、運転条件の最適化を図る。
